Brook gặp gỡ nam diễn viên người Mỹ Billy Zane trong lúc đang ghi hình bộ phim giật gân Survival Island tại Eleuthera, Bahamas vào năm 2004.[28] Brook và Zane đã đính hôn vào giữa năm 2007 và mua một căn nhà ở Kent, nhưng Brook phải hoãn đám cưới do cha cô qua đời vào tháng 11 năm 2007. Cặp đôi kết thúc mối quan hệ vào tháng 4 năm 2008, làm lành một thời gian ngắn rồi chính thức chia tay vào tháng 8 năm 2008.[28][29][30]

Brook từng được cho là có quan hệ tình cảm với cầu thủ bóng bầu dục Thom Evans.[31] Ngày 16 tháng 3 năm 2011, Brook đăng trên tài khoản Twitter cá nhân rằng cô đang mang bầu một bé gái vớ Evans. Ngày 9 tháng 5 năm 2011, có tin đồn rằng Brook đã bị sảy thai.[32] Cũng trên Twitter vào ngày 1 tháng 2 năm 2013, cô đăng thông báo rằng mình và Evans đã chia tay. Năm 2014, những bức ảnh riêng tư của Brook với bạn trai David McIntosh bị phát tán trên mạng.[33]